Se voce não esta conseguindo usar o comando. Tente assim
Dim myString As String = "Hello World!"
Dim subString As String
subString = Microsoft.VisualBasic.Left(myString, 5) ' Retorna "Hello"
Os comandos funcionam da mesma forma que o VB6. Se voce estiver levando um erro, coloque a descricao para que possamos dar uma olhada.